В шумном мире поп-музыки Валентина Васильевна стоит особняком, заняв, тем не менее, достойное и заметное место. Она исполнила десятки песен, полюбившихся зрителям во всех уголках нашей страны. Среди них: «Носики-курносики» (Б.Емельянова, А.Булычева), «Где ты раньше был» (Э.Колмановского, Е.Долматовского), «Старые слова» (О.Фельцмана, Р.Рождественского), «Мой милый, если б не было войны» (М.Минкова, И.Шаферана), «Песенка без конца» (Э.Колмановского, И.Шаферана), «Я не могу иначе» (А.Пахмутовой, Н.Добронравова), «Я деревенская» (В.Темнова, П.Черняева), «Сорок пять» (В.Добрынина, М.Рябинина), «Мы на лодочке катались» и многие другие. Только в музыкальных фильмах и театральных постановках ею исполнено более 300 песен.
Валентина Толкунова 23 раза становилась лауреатом телевизионного конкурса «Песня года». Хватает у нее и других достижений.